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【中國科學報】從1%到95%,“吃干榨凈”核廢料!
發布:lee_9124   時間:2020/1/23 11:19:43   閱讀:82 
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編者按

前不久,中國科學院兩大科學裝置項目總部區工程在廣東省惠州市開工。按計劃,強流重離子加速器(HIAF)和加速器驅動嬗變研究裝置(CIADS)這兩臺“國之重器”,將在2021年中建成。建成后,有望成為世界最先進的核物理研究裝置,并帶動形成國際領先的核物理研究中心。

其中,CIADS作為我國加速器驅動先進核能系統的燃燒器部分,將深入探索核廢料嬗變過程中的科學問題,突破系列核心技術、檢驗系統穩定性和可靠性,為未來工業示范裝置奠定基礎。

這一先進裝置的研發,離不開科學家對基礎科學問題的長期探索。2010年,自然科學基金委設立了重大研究計劃“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”,旨在以該領域關鍵基礎科學問題為核心,在先進核能體系中的核燃料及其核過程、核燃料在先進反應堆燃燒過程中的基本行為及其增殖與嬗變、乏燃料后處理的新方法與新機理等方面取得創新性成果,最終解決戰略性和前瞻性重大科學問題。

該重大研究計劃歷經8年,取得了豐碩成果。本期基金版將總結該重大研究計劃取得的經驗,展示取得的成績。

近日,日本政府公布第5次修改過的福島第一核電站報廢計劃路線圖,將從2021年開始取出核燃料殘渣,并力爭在2031年將所有燃料棒取出。

如何解決核燃料的利用效率和乏燃料的安全處理處置問題,是國際核能界面臨的共同挑戰。

自2010年起,在國家自然科學基金重大研究計劃“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”及之后的中科院戰略性先導科技專項A類支持下,歷經8年,中國科學家將核燃料利用率從“不到1%”提高到“超過95%”,有望使核裂變能從目前的百年變為近萬年可持續、安全、清潔的戰略能源。

“燙手”的乏燃料

核燃料是核電站的“糧食”,持續不斷地在反應堆內燃燒,以供應核電運行。然而,燃燒后卸出的大量乏燃料,卻成了“燙手山芋”。

“就像燒煤球,有些外面燒透了里面還是沒有燒掉。”該重大研究計劃指導專家組組長、中國科學院院士詹文龍告訴《中國科學報》,實際上,核反應堆真正燃燒的東西很少。一般核能的功率密度是化學能的百萬倍,現有核燃料能夠燃燒的不到1%,剩余99%多為乏燃料,具有很大的放射毒性,危害時間長達10萬年之久。

“和國際上大多數核電站一樣,我國核電站的乏燃料多暫存在核島內的水池中。”詹文龍介紹,一般核電站的水池設計容量僅能滿足其15~20年的乏燃料總量。

而與之形成對比的是,全世界核電每年卸出的乏燃料大約10500噸,截至2008年累計總量已超過270000噸。

如何處理這些“燙手山芋”?目前國際上通常有兩種方法。

一種是“一次通過”方式,即將乏燃料作為“廢物”。經過暫時儲存和適當包裝后,直接進行最終地質處置,將廢物埋藏在500~1000米深的地質層中,使之與周圍的生物圈隔離。

另一種是 “閉合燃料循環”方式,即將乏燃料視為“資源”。經過后處理分離出鈾和钚等有用的核材料,回到熱中子或快中子反應堆循環使用。后處理產生的高放廢液經過玻璃固化之后,再進行最終地質處置。

乏燃料中仍有95%的鈾沒有燃燒,同時還會產生一些新核素,如1%的钚和4%的其他核素。

“法國的燃料閉環方案是回收鈾、钚等易裂變材料,以及可以利用的次錒系元素等物質,并制成核燃料組件再次使用,而其他放射性核素固化制成玻璃塊狀的高放廢物封存。” 詹文龍補充道。

其中,核燃料的增殖是鈾釷資源利用最優化的核心,而乏燃料的分離嬗變則關系到核廢物的最少化。

2010年,國家自然科學基金委員會發布重大研究計劃 “先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”申請指南,詹文龍帶領的團隊獲批。

次年,福島第一核電站發生嚴重泄漏事故,再度為全球核安全蒙上陰影,研究團隊愈發覺得肩上的責任重大。

“日本多使用的是法國的閉合燃料循環方式,投入很大,只進行分離無法有效解決乏燃料問題。我們覺得應該盡快開發出新的完全循環利用方式,促進全球核能可持續發展。”他說。

從1%到95%

想要實現核燃料的增殖與嬗變,需要依靠加速器驅動次臨界系統(ADS)。

這套系統是加速器、散裂靶和反應堆的“結合體”。“簡單地說,我們篩選出乏燃料中毒性最高的那一部分,用加速器把它給打碎,這樣其壽命可大大縮短,放射性毒性可以消減。”詹文龍說。

2012年,該核能系統中關于優化資源和廢物的新思路在詹文龍腦海中形成了雛形。他的想法是,首先簡化乏燃料再生,先排除大于50%裂變產物再轉化為再生乏燃料。然后利用可控高反應性快中子燃燒器,燃燒含大于50%裂變產物的再生乏燃料。

在降低毒性方面,則只需對50%的裂變產物提純,剩余50%保持不動。這樣減少了分離的難度,也沒有核擴散的危險。

此外,團隊還原創性提出顆粒流散裂靶的概念并建成原理樣機。其原理和沙漏類似,高密度散裂靶熱可導出異地實時處理,有效減少引起的放射性次級污染。

不過,傳統的ADS只是把長壽命高放核廢料進行嬗變處理為短壽命或低放核廢料后再進行地質永久處置。從商業上來說只有投入沒有產出,是“賠錢”的系統,因此,團隊后又原創性地提出了加速器驅動先進核能系統(ADANES)這一全新概念。

ADANES是集核廢料的嬗變、核燃料的增殖以及核能發電于一體、具有固有防核擴散特性的先進核燃料閉式循環技術。可將鈾資源利用率由目前的不到1%提高到超過95%,處理后核廢料量不到乏燃料的4%,放射壽命由數10萬年縮短到約500年。

“不光做嬗變,把毒物減少,同時提高核資源的利用率,使燃料增殖,過程中還能正常發電,同時也提高了經濟競爭力。”詹文龍表示,目前他們已完成了一系列實驗室模擬原理驗證實驗并取得了突破性進展和應用。
AB方案同臺“競技”

據了解,該重大研究計劃聚集了國內相關領域的各研究單位。自實施以來,為確保ADS/ADANES的順利實施,項目實行了A/B角、A/B方案,同臺“既合作又競技”。

詹文龍回憶,樣機制作過程中技術變化很大,尤其在強流超導直線加速器研發方面,很多小組都提出了不同的技術路線。“往往上半年提出的方案,下半年就有可能被推翻。”

于是,項目組讓中科院近代物理研究所和中科院高能物理研究所作為A/B角依照各自方案實施制作。經過對比研討、攻關,我國最終引領了這一重大核心技術。

目前,項目中的加速器技術在國家重大科技基礎設施中已有應用,并受到部分企業的青睞,還可衍生至藥物的靶向同位素治療。

值得一提的是,該重大研究計劃大大促進了基礎放射化學的學科發展。

不過,核能研究具有高門檻、高投入、高風險和高效益等特點,所需經費往往是其他一些學科的數倍或幾十倍。同時,核能研究周期較長,一般每一代核電升級需要20~30年。

詹文龍指出,核能研究特別重視基礎、應用和工程之間的協同發展,在基礎研究成果為國家重大工程項目服務方面還需要進一步加強。

“希望相關部門能夠延續對先進核裂變能方向的資助,繼續培育學科力量,更好地發揮核能在交叉學科中的支撐作用以及為國家重大需求服務。”他說。

ADS驅動器從“跟跑”到“領跑”

核廢料處理問題是核能發展需要解決的關鍵問題之一,加速器驅動次臨界系統(ADS)是解決核廢料問題的一種非常有效的方法。國際上沒有高功率ADS原理驗證裝置,高功率連續波強流質子加速器和相應的散裂靶是ADS的驅動器。

連續波強流質子加速器是解決重大科學問題、國家重大需求以及國民經濟重要問題的關鍵工具,也是未來先進加速器研究的前沿方向之一。超重元素合成、放射性束工廠、高通量加速器、中微子工廠、加速器驅動的核廢料嬗變、先進核裂變能、裂變聚變用材料輻照、放射性同位素生產等領域,對從幾十千瓦到幾十兆瓦的高功率離子束提出了迫切需求。而可靠的高功率密度散裂靶也同時是這些裝置的“咽喉”技術,其運行功率密度、運行壽命、對加速器失束的要求,決定了整個裝置的性能。

目前國際上還沒有運行的連續波強流加速器,低能強流束的穩定可靠傳輸與加速,以及可穩定承受十兆瓦功率的散裂靶仍是世界性難題。

在國家自然科學基金“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”重大研究計劃的支持下,來自中科院近代物理研究所、中科院高能物理研究所、清華大學、北京大學和中科院上海應用物理研究所的課題組,在ADS驅動器研究中取得代表性成果,連續波強流超導直線加速器高功率調試實現國際領先;原創提出并原理驗證全新高功率散裂靶技術路線。

2017年,由中科院先導專項支持研制的國際首臺ADS超導直線加速器25MeV前端示范樣機(CAFe)建成。中科院近代物理研究所何源牽頭的項目組基于CAFe加速器研究平臺,逐步實現了2毫安連續波強流低能離子束的穩定傳輸與加速。該成果是國際ADS加速器的一個里程碑,驗證了RFQ和HWR超導腔穩定加速10mA連續波質子束的可行性,并在穩定運行高功率連續束流方面積累了大量第一手的經驗,創造了目前國際上連續波強流超導直線加速器所達到的最高束流功率和最長運行時間紀錄。另外,項目組提出并驗證了基于等離子體、氦清洗等多措施復合的HWR超導腔在線恢復技術,首次在測試平臺實現低beta超導腔性能下降的恢復。該方法可將超導腔性能恢復時間從6個月縮短到20天以內。

中科院近代物理研究所王志光牽頭的項目組在新科學平臺及散裂靶研究方面取得代表性成果。該項目組提出原創概念顆粒流散裂靶,開發出自主知識產權的基于顆粒流靶的ADS設計模擬程序,并建立了國際首臺顆粒流散裂靶原理樣機,驗證了顆粒流散裂靶關鍵技術。上述研究成果和數據被用于CIADS裝置物理方案優化設計、創新性ADS系統—加速器驅動陶瓷快堆(ADCFR)的概念設計。

“核廢物”處理實現鑭錒分離

核能大規模可持續發展是我國的戰略需求,“分離—嬗變”先進燃料循環,能從根本上消除放射性的長期危害。鑭錒分離(尤其是三價鑭錒分離)及三價錒系組內分離對于先進燃料循環的建立具有重要的意義。

在國家自然科學基金重大研究計劃“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”的支持下,清華大學陳靖課題組與中科院高能物理研究所、中國工程物理研究院、中國原子能科學研究院、四川大學等多家單位通力合作,在鑭錒分離及三價錒系組內分離方面取得了重要突破。

陳靖表示,在濕法分離方面,研究團隊主要針對乏燃料后處理中三價鑭錒分離及三價錒系組內分離等挑戰性問題,基于特定配體及先進功能材料的特異選擇性,進一步開發了溶劑萃取或吸附分離技術,實現了對目標元素的高效富集分離。

該研究成果一方面發展了我國具有自主知識產權的Cyanex 301分離三價鑭錒流程,為該流程的未來應用奠定了基礎。另一方面,其建立高效的Am/Cm分離方法,可進一步減少α放射性廢物的體積并提高錒系元素的嬗變率,使分離出的錒系元素滿足其嬗變的要求,服務于先進核裂變能的燃料增殖與嬗變的總體目標。

在干法分離方面,課題組在LiCl-KCl熔鹽體系中成功以形成鋁合金的形式實現了錒系與鑭系元素的有效分離。

研究人員表示,在傳統干法后處理過程中,電精煉環節產生的廢鹽中含有錒系元素和鑭系元素,而且經過累積鑭系元素的含量較高,這種情況下錒系元素與鑭系元素的分離困難,傳統的鎘陰極分離效果很難滿足實際要求。如果將電精煉產生的廢鹽直接存儲在環境中,則會對環境造成危害。

研究團隊發現,鋁陰極非常適合在電精煉廢鹽中分離錒系元素與鑭系元素。采用鋁陰極將廢鹽中的錒系元素以合金的形式提取,同時實現與鑭系元素的分離,然后再將鑭系元素從熔鹽中除去,可以純化熔鹽,極大地減小廢物體積。

這一方法為我國干法后處理技術的發展奠定了科學基礎,為熔鹽電精煉流程中如何實現廢物的最小化提供了重要的技術支持。

陳靖期待,上述研究成果在大力推動我國核化學與放射化學學科發展的同時,也能進一步將相關技術推向工業化應用。

“核燃料包殼管”有了新材料

ADS加速器被世界科學界公認為解決大量放射性廢物、降低深埋儲藏風險的最具潛力的工具,其所用加速器流強要求很高,尤其對加速器的穩定性要求極高。但是,目前面向核燃料包殼管應用的研究仍然比較薄弱,材料強度降低、熱導率下降、密封性差、服役壽命短等是這一領域中最關鍵的科學問題。

圍繞這一難題,在國家自然科學基金重大研究計劃“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”的支持下,中科院黃慶課題組帶領的研究團隊,針對核用連續碳化硅纖維、中間層涂層、復合材料制備與加工技術、輻照損傷與性能預測開展了系統研究,并取得了一系列代表性的成果。

黃慶介紹,研究團隊通過分子調控獲得低氧含量碳化硅纖維,首次提出含有Al-C化學鍵結構的高鋁(高于1wt%)碳化硅纖維有望形成自主知識產權的核用特種纖維材料。同時,突破了液態超支化聚碳硅烷(LHBPCS)制備技術,其陶瓷化產物接近SiC化學計量比,氧含量低(~0.1%)。

另一方面,傳統中間層界面在核能結構材料應用中遇到很大的挑戰,其最關鍵的科學問題是纖維與基體之間的界面層在輻照下體積腫脹失配,從而產生裂紋導致復合材料容錯性失效,這是碳化硅纖維增強碳化硅復合材料輻照后強度降低、熱導率下降、腐蝕加速和裂變氣體溢出的根本原因。

為解決這一問題,研究團隊在前期與北京大學薛建明和王宇鋼等研究小組系統研發了三元層狀MAX相輻照損傷機制和缺陷結構的演變行為,首次提出并實現三元層狀MAX相材料作為SiCf/SiC中間層,重離子輻照研究表明該新型中間層具有很好的抗腫脹特性。

ADS核燃料陶瓷包殼管工程應用重大挑戰之一是碳化硅復合材料端封問題,研究團隊利用Ti-Si-C三元相圖控制連接層物相梯度分布,獲得高強度、低界面應力、耐輻照和耐腐蝕的可靠連接,實現了TiC/Ti3SiC2全碳化物梯度連接層連接SiC,有效解決了界面熱應力問題,所得連接結構的四點彎曲強度高達325MPa。此外,該團隊在國際上首次提出碳化硅陶瓷無縫連接解決方案,并研發出系列“可犧牲”型陶瓷焊料實現碳化硅陶瓷及復合材料一體化封接。

隨著研究的不斷推進及其與有機化學、無機化學、高溫熔鹽化學、真空鍍膜、材料計算等多學科的交叉融合,研究團隊不斷取得系列突破。該研究方向也入選了中國科協2018年度“重大科學問題與工程技術難題”,并獲批國家發改委“十三五”科教基礎設施平臺項目“新能源技術與材料綜合研發平臺——碳化硅纖維及復合材料研發及應用平臺”。

在研究人員看來,上述系列研究成果有望推動核燃料包殼管的選型和實際應用。
 

 來源: 中國科學報
 
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