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香港理工大學胡金蓮教授團隊《Mater. Chem. Front》:具有超強回復力的濕響應性形狀記憶人造蜘蛛絲
發布:lee_9124   時間:2019/10/15 17:53:01   閱讀:386 
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蜘蛛絲纖維以其優異的機械性能而聞名,同時它也是仿生研究的重要模型。蜘蛛牽引絲中的超收縮是一種獨特的現象,當暴露于水溶液/濕氣環境中,會產生高達40-50%的收縮。這種纖維在收縮后,可以通過再牽伸回復到原始的長度。這個過程是可逆的,類似于水/濕刺激響應的形狀記憶行為。 蜘蛛絲的良好機械性能和有趣的智能特性主要源于其二級結構(β-折疊,α-螺旋,無規卷曲和β-轉折)的影響。香港理工大學胡金蓮教授和她的團隊首次將人造蜘蛛絲的濕度響應特性與形狀記憶行為相關聯,建立了理論結構模型,發現人造蜘蛛絲擁有比傳統形狀記憶高分子更高的回復力,最終通過計算機模擬,分析了濕度環境下人造蜘蛛絲的收縮機理。
 
 

圖1.  人造蜘蛛絲的形狀記憶模型以及優越的回復應力
 
在該項工作中,他們利用基因重組技術,從大腸桿菌中表達生產改性的蜘蛛牽引絲蛋白eMaSp2。受到超收縮現象的啟發,他們試圖將蜘蛛絲理解為真正的水/濕敏感形狀記憶生物聚合物。因此,提出了一種形狀記憶模型: 其中將β-折疊(晶區)定義為網格點,非晶區(包括α-螺旋,無規線圈和β-轉折)定義為彈性軟段,而氫鍵則作為響應開關。最后,通過水-機械循環測試和理論分子動力學模擬來支持這一假設。
 
1.人造蜘蛛絲的制備
 


 
圖2. 重組人造蜘蛛絲的紡絲以及結構特征
 
他們通過濕法紡絲策略,將重組蛋白紡成人造蜘蛛絲纖維,如圖2所示。FTIR結果顯示纖維中主要以β-折疊為主,通過傅里葉去卷積,反映出其他各成分的位置和比例。SEM圖像顯示纖維的光滑的縱向和紋理的橫截面結構 ,不存在明顯的缺陷。
 
2. 人造蜘蛛絲的形狀記憶性能
 
 


圖3. 人造蜘蛛絲的形狀記憶性能
 
eMaSp2纖維表現出濕度響應的形狀記憶行為,具有良好的形狀固定性 (82.1±2.1%)和回復率(98.5±0.4%)。此外,eMaSp2纖維在90%RH下顯示出18.5±0.5MPa的回復應力,優于迄今為止報道的絕大多數形狀記憶高分子材料。 
 
3. 絲蛋白分子動力學模擬
 
 
 
圖 4. 人造蜘蛛絲蛋白分子動力學模擬
 
本工作還進行了eMaSp2蛋白的平衡分子動力學研究,來查看水分子與絲蛋白分子鏈之間的相互作用。水分子進入到蛋白質分子中,會迅速地破壞原有蛋白質分子間的氫鍵,然后,快速建立水與蛋白質的氫鍵結合力。這個過程可以理解為水分子對絲蛋白分子鏈的塑形作用。模擬結果表明,蛛絲蛋白分子鏈對濕度非常敏感,當濕度高于70%時,水合作用的增加顯著減少了蛋白質分子鏈的長度,表明了纖維的收縮。水分子主要集中在非晶區域,揭示了該區域的延展性。然而水分子卻很少能夠進入到緊密堆積的晶體區域。這個模擬的結果也能驗證出人造蜘蛛絲形狀記憶模型的合理性。本文通過研究人工蜘蛛拉絲的形狀記憶性能,能夠激勵其他科學人員產生交叉學科的靈感和科研探索的新視角。


來源:中國腐蝕與防護網
 
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