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香港理工大学胡金莲教授团队《Mater. Chem. Front》:具有超强回复力的湿响应性形状记忆人造蜘蛛丝
发布:lee_9124   时间:2019/10/15 17:53:01   阅读:143 
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蜘蛛丝纤维以其优异的机械性能而闻名,同时它也是仿生研究的重要模型。蜘蛛牵引丝中的超收缩是一种独特的现象,当暴?#38431;?#27700;溶液/湿气环境中,会产生高达40-50%的收缩。这种纤维在收缩后,可以通过再牵伸回复到原始的长度。这个过程?#24378;?#36870;的,类似于水/湿刺激响应的形状记忆?#24418;?蜘蛛丝的良好机械性能和有趣的智能特性主要源于其二级结构(β-折叠,α-螺旋,无规卷曲和β-转折)的影响。香港理工大学胡金莲教授和她的团队?#29366;?#23558;人造蜘蛛丝的湿度响应特性与形状记忆?#24418;?#30456;关联,建立了理论结构模型,发现人造蜘蛛丝拥有比传统形状记忆高分子更高的回复力,最终通过计算机模拟,分析了湿度环境下人造蜘蛛丝的收缩机理。
 
 

图1.  人造蜘蛛丝的形状记忆模型以及优越的回复应力
 
在该项工作中,他们利用基因重组技术,从大肠杆菌中表达生产改性的蜘蛛牵引丝蛋白eMaSp2。受到超收缩现象的启发,他们试图将蜘蛛丝理解为真正的水/湿敏感形状记忆生物聚合物。因此,提出了一种形状记忆模型: 其中将β-折叠(晶区)定义为网格点,非晶区(包括α-螺旋,无规线圈和β-转折)定义为弹性软段,而氢键则作为响应开关。最后,通过水-机械循环测试和理论分子动力学模拟来支持这一假设。
 
1.人造蜘蛛丝的制备
 


 
图2. 重组人造蜘蛛丝的纺丝以及结构特征
 
他们通过湿法纺丝策略,将重组蛋白纺成人造蜘蛛丝纤维,如图2所示。FTIR结果显示纤维中主要以β-折叠为主,通过?#36947;鏌度?#21367;积,?#20174;?#20986;其他各成分的位置和比例。SEM图像显示纤维的光滑的纵向和纹理的横截面结构 ,不存在明显的缺陷。
 
2. 人造蜘蛛丝的形状记忆性能
 
 


图3. 人造蜘蛛丝的形状记忆性能
 
eMaSp2纤维表现出湿度响应的形状记忆?#24418;?#20855;有良好的形状固定性 (82.1±2.1%)和回复率(98.5±0.4%)。此外,eMaSp2纤维在90%RH下显?#22659;?8.5±0.5MPa的回复应力,优于迄今为止报道的绝大多数形状记忆高分子材料。 
 
3. 丝蛋白分子动力学模拟
 
 
 
图 4. 人造蜘蛛丝蛋白分子动力学模拟
 
本工作还进行了eMaSp2蛋白的平衡分子动力学研究,来查看水分子与丝蛋白分子链之间的相互作用。水分子进入到蛋?#23383;?#20998;子中,会?#26438;?#22320;破坏原有蛋?#23383;?#20998;子间的氢键,然后,快速建立水与蛋?#23383;?#30340;氢键结合力。这个过程可以理解为水分子对丝蛋白分子链的塑形作用。模拟结果表明,蛛丝蛋白分子链对湿度非常敏感,当湿度高于70%时,水合作用的增加显著减少了蛋?#23383;?#20998;子链的长度,表明了纤维的收缩。水分子主要集?#24615;?#38750;晶区域,揭示了?#20204;?#22495;的延展性。然而水分子却很少能够进入到紧密堆积的晶体区域。这个模拟的结果?#26448;?#39564;证出人造蜘蛛丝形状记忆模型的合理性。本文通过研究人工蜘蛛拉丝的形状记忆性能,能够激励其他科学人员产生交叉学科的灵感和科研探索的新视角。


来源:中国腐蚀与防护网
 
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